拓扑量子态和拓扑量子材料的理论、实验研究近年来方兴未艾，成为凝聚态物理研究领域的重要前沿。拓扑序作为一种全新的物质分类概念，与对称性一样是凝聚态物理中的基础性概念。对拓扑的深刻理解，关系到凝聚态物理研究中的诸多基本问题，例如量子相的基本电子结构、量子相变以及量子相中的许多无能隙元激发等。在拓扑材料中，电子、声子以及自旋等多种自由度之间的耦合对于理解并调控材料性质有着决定性作用。光激发可用于区分不同的相互作用并操控物质状态，材料的基本物性、结构相变以及新的量子态信息也会随之获得。目前，深入理解光场驱动下拓扑材料宏观行为与其微观原子结构、电子性质的关联已经成为众多研究人员的目标。
图1. a.手性符号为正(χ=+1)的Weyl点在圆偏振光下的手性选择定则；b. χ=+1的Weyl点在线偏振光下由于原子轨道对称性导致的选择性激发。
拓扑材料的光电响应行为与其微观电子结构密切相关。特别的，对于拓扑半金属来说，能带交叉点附近的载流子激发对体系波函数特征高度敏感。对拓扑半金属中非线性光学现象的研究不仅可以帮助我们更深入地理解系统激发态的物理性质，并且有望将这些效应用于光学器件的制造和太阳能电池的设计，为未来潜在的实际应用提供了可能。例如，外尔（Weyl）半金属中，吸收一个圆偏振光的光子将导致自旋的翻转，为了满足角动量守恒，沿着圆偏振光传播的方向，Weyl锥两侧的电子激发将呈不对称分布，该规律称为手性选择定则（图1）。
对拓扑材料非线性光学现象的理论研究通常采用将材料基态性质计算和对称性分析相结合的方法，然而，这样的处理方法存在明显的缺陷。首先，缺少被激发载流子在动量空间及实空间的实时动力学信息，无法建立与时间分辨实验探测手段的直接对比。其次，无法考虑电子-声子及光子-声子之间的耦合。而这对于某些相变过程的发生至关重要。此外，这种基于微扰论的理论分析无法处理强光场下的物理过程。基于第一性原理的含时密度泛函分子动力学（TDDFT-MD）模拟能够很好地解决以上问题。
近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组的博士后关梦雪和博士生王恩（共同第一作者），在孟胜研究员的指导下，与北京理工大学孙家涛教授合作，利用自主开发的激发态动力学模拟软件TDAP，系统地研究了第二类外尔半金属WTe2中准粒子激发对超快激光的响应特征。
图2. a. Td-WTe2的原子结构示意图; b. 费米面附近的能带结构。c. 沿着布里渊区高对称线分布的能带结构及原子轨道的相对贡献。箭头①及②分别代表靠近或远离Weyl点的激发; d. 沿着Γ-X方向能带结构的放大。
研究表明，在Weyl点附近存在由原子轨道对称性及跃迁选择定则所决定的载流子的选择性激发，与通常手性激发的自旋选择定则大为不同的是，其激发路径可以通过改变线偏振光的极化方向及光子能量加以控制(图2)。
载流子的不对称激发将在实空间诱导出不同方向的光电流，从而影响体系的层间滑移的方向和对称性特征。由于WTe2的拓扑性质，例如Weyl点的数目及其在动量空间中的分离程度等，高度依赖于体系的对称性(图3)，载流子的不对称激发将带来Weyl准粒子在动量空间的不同变化行为，以及体系拓扑性质的相应改变。因此，本工作同时为光致拓扑相变提供了清晰的相图（图4）。
图3. a-b, 线偏振光极化方向沿着晶体a轴及b轴的层间相对运动;插图为相应的运动模式。c. 理论模拟与实验观测的比较。d-e. 体系的对称性演化及 kz=0 平面内两个最邻近Weyl点的位置、数目及分离程度。
图4. Td-WTe2中光致拓扑相变对线偏振光光子能量（ℏω）及极化方向（θ）的依赖相图。
本研究工作揭示了Weyl点附近的载流子激发不但要关注其手性，还要仔细分析其附近的波函数原子轨道特性。两者的效应类似但机制差别明显，为深入理解Weyl点的奇异性提供了理论依据。此外，该工作所采用的计算方法能够在超快的时间尺度内深入理解原子、电子层次上复杂的相互作用及动力学行为，揭示其微观物理机制，有望成为未来研究拓扑材料中非线性光学现象的有利工具。
相关成果近日发表在《自然通讯》(Nature Communications 12, 1885 (2021)) 上。该工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委和中国科学院战略性先导专项(B类)的资助。作者感谢与伦斯勒理工学院张绳百教授的有益讨论。