多铁材料同时具有铁电性和铁磁性，对于基础物理研究和未来信息器件的构筑都具有重要意义。近年来，在电子器件的持续微型化的背景下，实现高临界温度的二维多铁材料对于新型器件的设计和研制而言尤为重要。然而，随着材料厚度的减薄，长程的铁电和铁磁序会因热涨落或退极化场而变得不稳定。因此，寻找合适的材料体系面临着很大的挑战。2022年，麻省理工学院的研究团队报道了单层NiI₂具有多铁性的实验证据(Nature 2022,602,601)，但其全光学实验证据的可靠性受到了严重质疑(Nature 2023,619,E40)。另一方面，单层NiI₂较低的临界温度和环境不稳定性限制了其实际器件应用。最近，有研究表明外延生长的单层Cr₂S₃薄膜可表现出多铁性，但其二维多铁性来源于和衬底的层间调制，并非材料的本征性质。因此，寻找一种环境稳定且临界温度较高的本征二维多铁材料十分迫切。

　　中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心SF09组近年来在新型二维铁电材料的探索方面取得了一系列重要的研究成果。例如，他们证实了二维铁电体α-In₂Se₃中铁电诱导的巨大的能隙改变(J. Phys. Chem. Lett. 2022,13,3261)，发现了单层GaSe中层内滑移诱导的铁电性(Nat. Commun. 2023,14,2757)；制备出了单胞厚度的铁电氧化物Bi₂WO₆ (Nano Lett. 2023,23,7838)。

　　近期，该研究团队的冯宝杰特聘研究员、陈岚研究员和吴克辉研究员指导博士生孙振宇 (已毕业，现为美国布朗大学博后)，并和中国科学技术大学的吴长征教授以及物理所的田学增特聘研究员合作，系统地阐释了单层非范德华材料CuCrSe₂中的多铁性，其单层极限情况下铁电转变温度高于室温，铁磁转变温度约为120 K。该工作报道的新型二维多铁材料不仅为进一步构筑自旋电子学器件提供了全新的平台，而且对于深入研究单层极限下的磁电耦合也具有重要意义。

　　单层CuCrSe₂包含两个CrSe₂层及层间的Cu原子层，其铁电性依靠层间Cu原子的位移来实现。垂直方向上的铁电极化会导致原本Cr³⁺ d轨道中的e_g和t_2g发生移动，两者间的能量差减小，进而增强了材料中的铁磁耦合 (图1)。他们利用离子插层介导的液相剥离技术成功获得了高质量的单层CuCrSe₂纳米片，并利用二次谐波和压电力显微镜测量确证了单层CuCrSe₂在室温环境下表现出显著的面外铁电性 (图2)。针尖偏压依赖的电滞回线测量排除了诸如离子迁移等其它因素的干扰。单层CuCrSe₂的矫顽场约为4-5 V，该数值超过了目前报道的大部分二维铁电材料。进一步地，他们利用球差校正的透射电子显微镜对该材料的横截面进行成像，直接观测到了两种不同的Cu原子占位，这分别对应CuCrSe₂中两种铁电极化构型 (图3)。他们通过宏观磁性测量发现CuCrSe₂纳米片拥有高达120 K的铁磁转变温度，并且将单层CuCrSe₂制备成了霍尔器件，观察到了清晰的反常霍尔信号，表明铁磁序可以在单层极限下可以稳定存在 (图4)。

　　该成果以“Evidence for multiferroicity in single-layer CuCrSe₂”为题，于2024年5月18日在线发表在Nature Communications杂志上。物理所博士生孙振宇、中国科学技术大学博士生苏越麒、物理所博士生智奥妙为共同第一作者，陈岚研究员、田学增特聘研究员、吴长征教授和冯宝杰特聘研究员为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科基金、科技部、中国科学院和北京自然科学基金的支持。

　　文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-48636-z

图1 单层CuCrSe₂的晶体结构和液相剥离

图2 超薄CuCrSe₂的面外铁电性

图3 CuCrSe₂的扫描透射电子显微镜测量

图4 CuCrSe₂纳米片的磁学性质