太赫兹扫描隧道显微镜（THz-STM）是同时具备原子尺度空间分辨和超快时间分辨的新型分析技术。其原理是在将低温扫描隧道显微镜与超快太赫兹脉冲激光相结合，通过透镜将超快太赫兹脉冲激光聚焦至STM隧道结，太赫兹脉冲在隧道结上产生一个局域的瞬态电场，从而在超快时间尺度上控制电流的隧穿过程。通过控制太赫兹脉冲的载波包络相位（CEP，Carrier envelope phase）和采用泵浦-探测（pump-probe）技术在STM中实现超快时间分辨。因为物质与太赫兹光的相互作用包含着非常丰富的物理和化学信息，太赫兹 STM 技术对于探索凝聚态物理和化学中的低能激发与动力学过程具有重要的意义。然而，THz-STM的搭建需要克服许多技术难题，目前国际上仅有少数几个小组实现了同时具备超快时间分辨和超高空间分辨的超高真空低温THz-STM。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF09组经过多年接力研究和反复优化，成功搭建了一套完全自主设计的新型超高真空低温THz-STM系统。这套系统没有采用传统的低温杜瓦型STM的设计，而是创新性地采用了一种无液氦连续流制冷的方式进行制冷。这种低温插杆结构简单，使得STM核心探头以及超高真空腔体设计为了更为紧凑的样式，将聚焦镜头置于超高真空腔体外面仍然能够实现THz脉冲与低温STM的良好耦合，但却极大提升了操作的便利性。在THz光路部分，他们采用了LiNbO3晶体倾斜波前方式产生THz超快脉冲，通过一个抛物面镜聚焦至STM隧道结处，实现STM与THz脉冲的耦合。将两束可调时间延迟的THz脉冲共聚焦至STM隧道结处，可以进行THz Pump-probe实验，并由此实现时间分辨。由于这种新颖的设计带来了操作上的便利，能高效实现较好的THz聚焦，光电流在重频1MHz的情况下最高能达到100pA的量级，对应每一个脉冲驱动1000个电子从针尖发射，这种光电流强度在过去的文献中未曾报道过。
目前，该系统已经在多种材料中观察到了稳定的光电流信号，且能实现亚皮秒量级的时间分辨和原子级的空间分辨。例如，在FeSe样品上利用THz光电流进行成像，观察到了清晰的Se原子晶格，并观察到THz光电流在缺陷附近表现出独特的行为，这意味着光电流能够携带直流隧穿电流所不能反映的信息；在Ag(111)表面获得的THz光电流双脉冲自相关信号，其半高全宽达到700fs，说明这套THz-STM能够实现亚皮秒量级时间分辨。这套系统的成功搭建为实现超快时间分辨STM技术开辟了新天地，为研究凝聚态物理中的动力学过程提供了强有力的工具，同时该系统中的诸多创新设计也为其他光耦合STM提供了新的思路。
本工作受到了国家自然科学基金委和中国科学院的资助。物理所SF09组吴克辉研究员、陈岚研究员以及程鹏副研究员指导博士生张怀宇、田大铖、刘子嘉、马晨完成此工作。相关工作以“The development of a low-temperature terahertz scanning tunneling microscope based on a cryogen-free scheme”为题发表在Rev. Sci. Instrum. 95, 093703(2024)上。
图：（左）STM扫描头通过弹簧悬挂于冷头底部和超高真空腔体。（右）在Ag(111)表面的双脉冲自相关信号以及在FeSe表面利用斩波-锁相提取的光电流信号的原子分辨图。