超快激光技术具备精确操纵材料的结构和功能的能力,在光与物质相互作用的研究中具有重要的科学意义和广阔的应用前景。在过去十年里,超快激光驱动铁电材料相变取得了重大突破,为基于铁电的非易失性存储器的超快调控提供了新的途径。然而,目前强激光脉冲仅能导致铁电极化降低或部分瞬态翻转,尚未实现完全的铁电极化翻转。这些现象的根原以及在铁电材料中实现完全铁电极化翻转的可能性尚不清楚,需要更有效的激光诱导铁电极化翻转机制。
滑移铁电性最初是在非铁电的蜂窝晶格(比如h-BN、MoS2)中首次提出,在这些材料中,双层或多层的特定堆叠结构能够打破对称性,并通过平面平移引发可切换的垂直极化。近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心SF10课题组博士后杨庆在孟胜研究员的指导下,利用组内自主开发的、基于第一性原理含时密度泛函理论的非绝热分子动力学方法和软件(TDAP),深入研究光致滑移铁电极化翻转的动力学过程。他们通过在飞秒时间尺度和原子级空间尺度上进行深入探索,发现在超快激光共振激发的作用下,双层六方氮化硼(h-BN)中可以在0.5皮秒内实现垂直铁电极化的完全翻转(图)。超快激光创造一个高效的通道,以非热方式有效地改变铁电相变的势能面,实现超快铁电极化翻转。他们提出一种新的微观机制,即激光激发载流子引起的离子驱动力使得系统需要克服较小的能量势垒就能够翻转铁电极化,表明通过激光照射改变了相变势能面、从而提供了实现超快铁电极化翻转的新途径。这样就可以利用一个激光脉冲在皮秒时间尺度下翻转铁电极化,并通过间隔的激光脉冲可逆地将其翻转回来。通过激光激发实现的超快铁电开关在超快非易失性铁电存储器中具有重要的潜在应用。
这种超快铁电极化翻转的根源在于非平衡载流子激发以及由强电子-声子耦合诱导的光学声子模式运动所驱动的层间滑移。由于声子的非谐运动与分布在费米面附近的光激发载流子密度息息相关,量子材料的铁电相变与激发态载流子以及电子-声子耦合密切相关。这些发现为利用激光诱导声子驱动的铁电极化翻转提供了独特的视角,为开发超快的铁电非易失性器件提供了新的可能。
相关研究成果以“Light-induced Complete Reversal of Ferroelectric Polarization in Sliding Ferroelectrics”为题发表在Physical Review Letters133, 136902 (2024)上。中国科学院物理研究所博士后杨庆为该工作的第一作者,中国科学院物理研究所孟胜研究员为通讯作者。该工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院的资助。
论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.133.136902
图 超快铁电极化翻转原理图。