中国科学院物理研究所
北京凝聚态物理国家研究中心
M08组供稿
第41期
2022年05月17日
非可定向罗马面在立方多铁性材料中的实现

  二维拓扑流形可以分为可定向曲面和非定向曲面两种。可定向曲面包括球面和圆环面等,它们都有两个面,有内外之分;而非定向曲面,如莫比乌斯带、克莱因瓶和罗马面等,只有一个面,没有内外之分。一个常见且有趣的例子是克莱因瓶永远装不满水。因此,对于球面或圆环面,可以利用通过它们的贝里曲率通量的量子化值来定义拓扑不变量,这对非定向曲面是不适用的。譬如,陈绝缘体的底流形是圆环面,描述它们的拓扑不变量陈数就是该量子化值;外尔半金属中包裹外尔点的费米球是底流形,贝里曲率通量的量子化值就是其中外尔费米子的净磁荷数。非定向曲面另一个有趣的性质是,当在其上沿着某闭合路径走一圈后,发现自己的左右对换了,变成出发时镜子里的像了。与定义在可定向曲面上的拓扑物态相比,非定向曲面的物理实现和物理性质的研究还比较少。如何在物理系统中实现非定向曲面,使得物理量在它上面演化是一个非常值得研究的问题。由于非定向曲面独特的拓扑几何性质,在其上进行演化的物理量很有可能会呈现出一系列新奇的、路径依赖的物理现象。

  莫比乌斯带是具有一条边界、一个面的二维曲面,可以通过排布或折叠纳米单晶或DNA带在三维实空间实现。对于没有边界的、闭合的克莱因瓶和罗马面来说,它们在三维空间必定会自相交,因而它们在相空间的实现要更容易。克莱因瓶可以看作是把两个莫比乌斯环的边界粘合在一起,而罗马面则是把莫比乌斯环和圆盘的边界粘合在一起。1844年,Jakob Steiner在罗马度假时发现并命名了罗马面。如图1所示,它的三维实现具有非常高的四面体Td对称性,存在四个三次对称轴,以及自相交导致的双线(double line),三重交点(triple point)和夹点(pinch point)等。可见,具有立方高对称性的晶格可能成为实现罗马面的最佳结构载体。

  近日,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理研究中心磁学国家重点实验室M08组龙有文研究员团队利用高压高温手段成功制备了立方多铁性材料AMn3Cr4O12 (A = La, Tb),该材料体系中Mn和Cr的磁格子共同打破了空间反演对称性而诱导出铁电性。通过与重庆大学柴一晟教授、中科院物理研究所T03组的翁红明研究员等团队的合作,结合实验和理论研究发现,自旋磁矩在三维空间中的球面上转动,其诱导的电极化也随之演化,并构成了非定向罗马面,从而展示了罗马面所对应的物理实现及其表现出来的路径依赖的磁电耦合效应。

  龙有文团队发挥高压高温合成优势,在7 GPa和1373 K的条件下成功制备了A位有序的四重钙钛矿AMn3Cr4O12,该材料体系的空间群为立方晶系的Im-3。合作团队通过系列实验测试和理论计算,对AMn3Cr4O12体系进行了详细研究。测量结果表明,Mn3+和Cr3+离子分别形成共线的G型反铁磁有序,它们共同构成的磁结构打破了空间反演对称性,从而在该立方晶格中诱导出铁电性。进一步,理论计算表明立方钙钛矿AMn3Cr4O12体系中自旋与电极化之间本征的磁电耦合作用使反铁磁自旋结构在三维空间转动时,电极化矢量同时在三维空间发生转动并组成了非定向的罗马面(见图2)。该材料体系高对称的立方晶格与罗马面的四面体对称性兼容,是非常理想的实现体系。外加磁场可以控制自旋矩进行周期性转动,驱动磁诱导的电极化在罗马面上演化(见图3)。当演化路径是罗马面上的非定向莫比乌斯带时,电极化转动的频率是磁场的两倍,即磁场转一圈,电极化在罗马面上运动两圈;当路径落在可定向圆盘上时,电极化的转动周期与磁场的转动周期相同。这种路径依赖的拓扑磁电响应表现出了罗马面的本征几何特性。实验上,通过控制不同大小的转动磁场,成功观测到了电极化与转动磁场之间不同的周期性依赖关系(见图4)。

  在该立方钙钛矿多铁体系中,路径依赖的拓扑磁电效应有利于深入理解拓扑在数学和物理上的紧密关联,也为实现更多不可定向流形上的拓扑对象提供了新的思路。相关成果以“Physical realization of topological Roman surface by spin-induced ferroelectric polarization in cubic lattice”为标题已在线发表在《Nature Communications》上【Nat. Commun. 13, 2373 (2022)】。文章的通讯作者为中科院物理研究所龙有文研究员,翁红明研究员和重庆大学柴一晟教授。该工作获得了科技部、国家自然科学基金委、北京市自然科学基金委、中国科学院等项目的资助。

文章链接:
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29764-w


图1:罗马面的示意图。

图2:AMn3Cr4O12体系的自旋结构和电极化结构图,三维空间中所允许的电极化矢量构成了罗马面。

图3:上部的图为自旋在球面上的转动回路,下部的图为对应的电极化在罗马面上的转动路径。

图4:TbMn3Cr4O12(TMCO)和LaMn3Cr4O12(LMCO)的电极化随磁场大小和磁场转动角度的改变。