量子磁体中如果存在自旋阻挫效应，体系中的自旋交换相互作用将会相互竞争，导致经典基态无法满足能量最低的要求。因此，在阻挫量子磁性体系中探索新型量子物态是凝聚态物理的一个重要研究方向。此外，利用新型量子物态的丰富低能激发和相应的量子临界物态调控，有可能获得高效的固态制冷效应，相关研究正在逐步发展成为一个新兴的研究方向，研究成果有望为低温固态制冷提供新的思路和解决方案，缓解低温研究领域面临的氦气短缺问题。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心孙培杰研究组长期致力于新型量子物态的低温热效应研究。最近，该研究组项俊森博士和孙培杰研究员，与中国科学院大学苏刚教授、中国科学院理论物理研究所李伟研究员、北京航空航天大学金文涛副教授组成联合研究团队，通过极低温下的热力学测量、中子衍射实验，结合量子多体理论计算，在钴基三角晶格材料Na2BaCo(PO4)2中发现了一种新型量子物态，即自旋超固态（兼具自旋固态序和自旋超流序）的关键实验证据，并在自旋超固态相内观测到了该材料超越传统顺磁盐的巨大磁卡效应。
固态物质能否同时成为超流体？这是1970年由后来获得诺贝尔物理奖的英国科学家A. Leggett提出的著名科学问题。2004年美国科研团队报道了观察到单质氦的超固态，但随后被证实缺乏确定性的证据。目前，除了基于冷原子气体的模拟实验外，人们尚未在固态物质中找到超固态存在的可靠实验证据。近年来，阻挫量子磁性理论与实验研究的蓬勃发展为寻找基于自旋系统的超固态提供了新机遇。
磷酸钠钡钴盐Na2BaCo(PO4)2 是新近合成的钴基三角晶格量子反铁磁体，前期研究观察到该材料中存在很强的低能自旋涨落，但其基态性质仍不清楚。基于量子多体理论计算，团队成员苏刚教授，李伟研究员等人推测有可能存在自旋超固态，并表现出异常的低温热物性。在针对该材料的极低温热测量中，研究团队克服了漏热控制、磁场中的精密温控等技术难题，自主研制了高精度绝热温变测量器件，观测到了绝热退磁过程中的两个极低温平台，暗示该材料在低温有序态内仍旧存在强烈的低能涨落。在此基础上，金文涛副教授团队所获得的极低温中子衍射数据表明该体系的自旋面外分量破坏了晶格平移对称，形成了三子格对角长程序，即固态序，而面内自旋分量可能破坏了连续对称性，存在无质量的戈德斯通模，具有二维超流态的特征。基于上述实验结果所构建的磁场-温度相图和团队成员的理论计算结果高度一致，提供了该材料中存在自旋超固态的重要证据。
在以上研究成果的基础上，研究团队制作了原型制冷器件。基于商用的综合物性测量系统，实现了从2K到100mK以下的磁制冷，并且可以利用该器件开展电阻率测量等实际科学研究。沿着该思路，研究团队正在针对更多阻挫量子材料开展低温热物性研究，目前已经发现若干同类材料可以获得同等或者更低的制冷温度，表明阻挫量子磁性材料有望成为一类重要的极低温制冷工质。
图1：（a）二维三角晶格上的自旋超固态的形成示意图。该量子物态同时具有破坏晶格平移对称的自旋固态序和破坏面内连续对称性的超流序。（b）二维超流的U(1)相位涨落。（c）自旋超固态和传统顺磁盐的绝热退磁制冷效应对比。由于自旋固态序的量子临界涨落和超流序的强烈量子自旋涨落，我们期待自旋超固态相在临界磁场下可以维持很低的制冷温度。（d）对Na2BaCo(PO4)2的实际测量表明，该材料存在两个低温制冷平台，分别对应于两个自旋超固态相，实际测量的制冷曲线和理论计算结果高度一致。
该项研究成果于2024年1月10日发表在国际学术期刊Nature，标题为“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2”。苏刚教授、孙培杰研究员、李伟研究员、金文涛副教授是该论文的共同通讯作者；物理所项俊森博士、北航博士生张传迪、北航-理论物理所彭桓武中心博士生高源是该项工作的共同第一作者。文章合作者还包括物理所万源研究员、李岗副研究员，复旦大学戚扬教授，理化所沈俊研究员等人。 该项研究得到了中国科学院、国家自然科学基金委、科技部以及怀柔综合极端条件实验装置的支持。
文章链接 Junsen Xiang et al., https://www.nature.com/articles/s41586-023-06885-w
Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2. Nature 625, 270–275 (2024)