光合作用是地球上最重要的能量转换过程。捕光天线蛋白负责捕获光能并将其传递至反应中心，该过程的量子效率接近100%。由于水下透射光较弱，水下生存的藻类必须进化出与环境相适应的高效捕光和传能机制。量子相干传能被认为是一种优于经典传能路径的新机制，但捕光天线蛋白如何在室温及生命环境中保持数百飞秒的长寿命的量子相干态一直备受关注，迫切需要在理论和实验上给予双重肯定。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心软物质物理实验室翁羽翔团队（SM6组）从理论和实验上证实别藻蓝蛋白allophycocyanin (APC)中的α84-β84藻蓝色素分子形成的激子对通过量子相位同步机制实现500飞秒的长寿命量子相干态（Zhu et al., Nat. Commun., 15, 3171, 2024），并证实色素扭曲构象导致藻蓝蛋白phycocyanin 620 (PC620)中不存在色素激子对及量子相干态传能（Wang et al., J. Chem. Phys., 161, 085101, 2024）。
本团队在另外一种海藻捕光天线，即隐芽海藻捕光天线藻红蛋白phycoerythrin 545 (PE545) 中，再一次利用二维电子态相干光谱证实了藻红色素激子对（PEB 50/61C-PEB 50/61D）存在270飞秒的长寿命量子相干态。PE545包含八个色素，但仅存在一对激子耦合色素对。该色素对的耦合强度为92 cm-1，能级差为1080 cm-1，并存在与激子对能隙近共振的1150 cm-1振动模。不同色素的吸收光谱高度重叠，严重干扰了对PE545量子相干态的指认。本工作利用双垂直交叉偏振瞬态光栅实验证实近共振模1150 cm-1 参与激子—振动耦合相干态传能。利用全平行偏振、激发态分辨的二维电子光谱，确认了PEB 50/61C-PEB 50/61D色素对的低能级激子态的相干态寿命约为270飞秒，而对照样品PE545单体的相干态寿命仅为120飞秒。同时，近共振模1150cm-1仅在低能级激子态的动态斯托克斯位移相干光谱中消失，说明该振动模不参与低能级激子态的能量耗散，促进了长寿命的量子相干态的形成。本工作通过探究PE545中的量子相干传能过程，揭示分子二聚体通过激子—振动耦合模的对称分量和反对称分量之间的相位同步，得到了长寿命的量子相干态。这是自然界应用量子力学抵御环境噪声、优化传能路径的普适策略。
该研究成果以 “Quantum phase synchronization revealing few-hundred femtosecond coherence in cryptophyte phycoerythrin 545 antenna from exciton-vibrational coupling”为题发表于The Journal of Chemical Physics。中国科学院物理研究所博士生王嘉钰和物理所与松山湖材料实验室联合培养博士后邹家定为共同第一作者，鲁东大学蒲洋和物理研究所翁羽翔为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委和山东省自然科学基金委的大力支持。
原文链接： https://doi.org/10.1063/5.0259190
图 ：(a) PE545量子相位同步模型；(b) PE545二聚体和单体的动态斯托克斯位移，波包平均寿命分别为270飞秒和120飞秒