色心是指晶体中的零维缺陷，它的本征空间对称性破缺改变基体局部电子结构，导致光吸收或发射。许多宽带隙固体材料可作为色心的宿主，其基于量子限域耦合电子量子自由度的色心单光子发射，在量子计算、量子通讯和量子传感等领域具有重要的应用潜力。自2015年以来，以二维材料为宿主的单光子发射现象在过渡金属硫化物和hBN中被发现，因其高光子提取效率和良好的可集成性，受到了高度的关注。然而，由于实验技术的限制，二维材料中色心的原子构型至今仍是谜题。为了使量子技术走向应用，研究稳定的发射与局域晶体环境之间的关系是色心走向量子技术应用的重要一步。这一目标的实现面临着重大技术挑战，主要在于需要一种能够在原子级尺度上关联光学性质与结构的测量手段。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理实验室白雪冬研究员、王立芬副研究员近年来在原位电镜方法开发方向取得了系统性的创新成果。2023年该团队通过发展原位冷冻电镜技术，在立方冰形核结晶的微观机制研究上取得原创性成果[Nature 617, 7959 (2023)]。最近，该团队在原位冷冻技术的基础上，通过发展原位透射电镜阴极荧光技术（STEM-CL）、结合机器学习和密度泛函理论（DFT）计算，研究了单层WS2中不同类型缺陷对发光特性的影响，实现了色心原子级结构和受激发光性能的精准对应。
结果表明，单层WS2中的硫空位对是发光最稳定、亮度最高的色心构型，并且具有较高的光子纯度。相反，其他类型的缺陷（如单硫空位、硫空位链、钨空位）会引发光谱不稳定性，如光谱漂移和光谱漂白等现象，这些都会限制其在量子信息科学中的应用。理论计算结果与实验现象一致，硫空位对形成的浅能级缺陷态位于导带下方0.11eV处，这与实验中测得的660nm发光波长相符。这种识别发光缺陷的原位方法可以进一步推广应用于其他光电材料中，用于建立单个缺陷与发光特性的关系，实现更精确的缺陷表征和性质调控。
该研究利用球差电镜中阴极荧光光谱技术高空间分辨的优势，首次揭示硫空位对是单层WS2中最优色心构型。相关研究成果以“Unveiling sulfur vacancy pairs as bright and stable color centers in monolayer WS2”为题在Nature Communications杂志上于2024年11月2日在线发表。中国科学院物理研究所白雪冬研究员、北京大学陈基研究员，物理所孟胜研究员、王立芬副研究员为共同通讯作者。物理所博士生孙华聪、杨庆博士、王建林博士、博士生丁铭超、北京大学本科生程谋阳为共同第一作者。文章合作者还有松山湖材料实验室许智研究员、中国科学院物理研究所王文龙研究员、北京大学刘开辉教授、刘磊副教授。该工作受到了国家自然科学基金委、中国科学院、科技部和中国科学院青促会的资助。
文章DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-53880-4
线上发表链接: https://www.nature.com/articles/s41467-024-53880-4
图. hBN|WS2|hBN 垂直异质结中缺陷发光性质与原子结构的关系