二维体系中的边缘态可以作为一种独特的一维导电通道,在电子输运中起着重要的作用,而具有自旋极化手性边缘态的磁性拓扑绝缘体被认为是实现量子反常霍尔效应的理想候选者,在自旋电子学和量子计算领域有重要应用。然而,对自旋极化边缘态的直接观测研究仍然较为稀少,主要原因在于具有自旋极化边缘态的理想二维体系仍然较为缺乏。二维过渡金属卤化物大多具有本征带隙和磁性,利用体边对应的方法裁剪二维过渡金属卤化物材料,有可能构建稳定的自旋极化边缘态。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF09组近年来在二维过渡金属卤化物的生长和表征方面取得了一系列进展,包括在CoCl2中实现本征极化子的构筑和操纵【Nat. Commun. 14, 3690 (2023)】,实现二维Ruby原子晶格Cu6Cl8的构建【Nano Lett. 24, 11075 (2024)】等。
在二维过渡金属卤化物家族中,NiI2被认为是第二类多铁半导体材料,研究表明其具有本征的自旋螺旋序及由其引起的铁电极化。最近,陈岚研究员和王宇博士等人利用分子束外延技术首次在碘修饰的Au(111)表面成功合成了单层NiI2,并发现单层NiI2岛由于对称性而具有Ni和I两种不同的截止边。利用自旋极化的扫描隧道显微镜/谱发现NiI2岛具有取向选择性的边缘态:在Ni截止边存在区别于台面的一维电子态,而I截止边则没有。在改变自旋极化针尖状态和外加磁场作用下,边缘电子态的强度会发生变化,证实了自旋极化隧道电流的存在。进一步通过磁场扫描,他们实现了边缘态在两个自旋极化态下的切换,并表现出回滞现象。此外,他们与理论工作者合作,利用密度泛函理论计算了多种可能的磁基态结构。结果表明,这种取向选择性的自旋极化边缘态并未受到体系基态磁序的影响,而是由不同截止边的本征特性决定。该研究结果不仅首次在二维磁性半导体材料中发现了自旋极化的边缘态,更重要的是提出了一种基于原子结构取向和磁场调控自旋边缘态的方法,为研究过渡金属二卤化物在二维极限下的多铁现象和新奇量子物态提供了理想平台。
相关工作以“Orientation-selective spin-polarized edge states in monolayer NiI2”为题发表在Nature Communications 15, 10916 (2024)。物理所博士后王宇、清华大学博士后赵鑫磊为文章共同第一作者,物理所陈岚研究员、冯宝杰研究员和北京理工大学的孙家涛教授为论文通讯作者。该工作的磁场实验在物理所怀柔综合极端条件实验装置上完成,并得到了博士生张峻铭、魏忠旭副研究员的帮助。该成果受到了科技部、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、中国科学院、中国博士后科学基金的资助。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-55372-x
图 a, 生长所获得的单层NiI2岛。b, 在岛不同截止边获得的微分电导谱。c, 单层NiI2岛的微分电导空间分布图。d, 高分辨的单层NiI2实验图和结构示意图。 e, 正负磁场下的自旋极化隧道谱。f, dI/dV信号随磁场的变化关系。