高次谐波（High Harmonic Generation, HHG）是指强激光脉冲与物质相互作用后，产生了频率为原始激光频率整数倍的光谐波的过程。该技术是产生阿秒光脉冲的基础，为研究电子在其自然时间尺度上的超快动力学提供了独特窗口，因而获得2023年度诺贝尔物理学奖。然而，针对固体材料中的高次谐波，多年来实验与理论之间始终存在差异：为了正确模拟固态HHG光谱，研究人员不得不人为引入仅有数飞秒的超快电子退相干时间，这比传统电子散射理论和载流子寿命测量所获得的时间尺度小了一个数量级。这也成为超快物理领域长期存在的一个谜题：在固态高次谐波产生过程中，电子为何会比预期更快地失去相干性。

　　近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心孟胜研究员团队，利用自主发展的融合含时密度泛函（TDDFT）和环聚物分子动力学（RPMD）的第一性原理计算方法，和自主开发的全量子动力学软件TDAP，以氢化物超导体为模型体系，揭示了一种阿秒尺度退相干过程的关键量子机制，为上述矛盾提供了新的解释。他们发现，原子核量子效应（Nuclear Quantum Effects, NQE）可能正是这种超快退相干的重要来源。研究表明，即使在绝对零度下原子仍持续保持的“零点运动”并非只是被动背景，轻质量氢原子的量子离域行为会对电子动力学产生显著影响。它通过电子—原子核纠缠，主动驱动电子系统演化，表现为宏观系综统计行为，从而导致电子相干性在阿秒至飞秒时间尺度内迅速消失。在理论模型中引入核量子效应后，无需再额外设置经验性的退相干时间参数，便可自然地重现类似实验中清晰的谐波峰结构。

　　与此同时，核量子效应还会改变高次谐波产生的主导机制：原本依赖电子—空穴复合的带间过程被抑制，而由载流子在能带内运动主导的带内过程则占据主导地位。研究团队进一步通过分析谐波发射的时频谱图，提出了一种能够直接提取电子退相干时间并测量材料中核波包宽度的方法。研究还揭示了原子核量子离域宽度、电子退相干时间与材料原子质量、振动频率之间的内在关联关系，表明这一现象可能具有普适性，并不仅局限于单一材料体系。

　　相关研究成果以“Ultrafast decoherence in solid-state high harmonic generation induced by nuclear-electronic entanglement”为题发表在《Science Advances》上。中国科学院物理研究所博士后胡史奇（现为马克斯·玻恩研究所博士后）为该工作的第一作者，中国科学院物理研究所孟胜研究员为通讯作者。参与该研究工作的还有陈擎，赵儒基，徐秋毫，古群芳和王恩。该项研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委员会以及中国科学院青年团队项目的支持。

　　本文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aea7877 

图. 氢基超导体Im-3m H₃S中的原子核量子效应及其对电子动力学的影响。